Es troba a la serralada Prelitoral Catalana, a cavall de les comarques del Bages i del Vallès Occidental, entre el riu Llobregat, a l'oest, i el riu Ripoll, a l'est. El Parc Natural està conformat per les dues serralades que li donen nom i que s'uneixen al coll d'Estenalles. Els cims més alts són la Mola (1.103 m), en la qual s'aixeca el monestir romànic de Sant Llorenç, que dóna nom al massís, i el Montcau (1.056 m).